Theo fu la sola costante nella vita di Vincent van Gogh. Vincent e suo fratello furono molto intimi per tutta la durata delle loro vite, e Vincent non avrebbe mai scoperto il suo talento incredibile se non fosse stato per il sostegno continuo e prezioso--sia emotivamente che finanziariamente--di Theo.
La relazione non fu sempre ideale e ci furono molte frizioni e momenti di infelicità per entrambi, in modo particolare quando Vincent e Theo vissero assieme a Parigi dal 1886 agli inizi del 1888. Pure, la fede mai vacillante di Theo nelle capacità del fratello e il suo sostegno non possono essere minimizzati. Senza Theo, il mondo non avrebbe mai conosciuto Vincent van Gogh come lo conosce oggi.
Dopo la morte di Vincent nel 1890, Theo ebbe a soffrire per una complicata infezione ai reni. Studi recenti suggeriscono che Theo possa aver contratto la sifilide. Si fece fare un controllo in un sanatorio poco dopo. Camille Pissarro scrisse al figlio Lucien: "Sembra che Theo van Gogh fosse malato prima che impazzisse: aveva un'uremia. Per settimane non è stato in grado di urinare. . . ."
Agli inizi del 1891 Theo ebbe un collasso fisico. Aveva un cuore debole e subì un ictus che alla fine lo paralizzò. Andò in coma e morì pochi giorni dopo.
Il sostegno instancabile del fratello da parte di Theo ha fatto si che l'opera eccezionale di Vincent non sarà mai dimenticata. In più, la gran quantità di corrispondenza che i due fratelli si scambiarono ha reso possibile approfondire sotto molti aspetti l'opera e i sentimenti di Vincent van Gogh.